Ο Θανάσης Πολυκανδριώτης γεννήθηκε το 1948 στην Αθήνα.
Γιος του λαϊκού δάσκαλου Θεόδωρου Πολυκανδριώτη, δεν άργησε να ασχοληθεί με τη μουσική αφού σε ηλικία 8 χρονών πήρε τα πρώτα του μαθήματα κιθάρας. Συμμετείχε ως κιθαρίστας από το 1961 σε νεανικά συγκροτήματα της εποχής (JUNIOR, TRIO ESPERANTO) και τρία χρόνια αργότερα άρχισε και η επαγγελματική του καριέρα.
Παρότι παθιασμένος με την κλασική κιθάρα το καλοκαίρι του 1964 έγινε η αποκάλυψη της μουσικής αξίας του στο μπουζούκι. Αναγνωρίσθηκε ως ένας από τους καλύτερους εκτελεστές ¨μπουζουκίστες¨ και τα χρόνια που ακολούθησαν συμμετείχε στο 90% της ελληνικής δισκογραφίας, με σπουδαίες συνεργασίες και πρώτες εκτελέσεις όπως Μικρά Ασία και Βυζαντινό Εσπερινό του Καλδάρα, Σταυρό του Νότου του Μικρούτσικου, Ρεζέρβα και Τραπεζάκια έξω του Σαββόπουλου με το περίφημο μακρύ ζεϊμπέκικο του Νίκου, το Ζεϊμπέκικο της Ευδοκίας, του Λοΐζου, Μικρές πολιτείες, του Κουγιουμτζή, το Δρόμο του Πλέσσα, Σκληρός Απρίλης του `45 και Αθανασία του Χατζιδάκι, Ανατολή και Μπαλάντες του Μίκη Θεοδωράκη, Κέντρο διερχόμενων του Μαμαγκάκη, Παρών το ορχηστρικό του Α. Πάνου και πολλά άλλα.